研究人員揭示了金屬納米粒子的水輔助氧化再分散
高溫下的氧化再分散長期以來一直用于多相催化,用于燒結(jié)金屬催化劑的再生以及金屬單原子和簇催化劑的合成。這些再分散過程需要大量的能量輸入。因此,尋求環(huán)保節(jié)能的再分散策略仍然是當(dāng)務(wù)之急。
中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所付強(qiáng)研究組揭示了室溫下通過形成氫氧化銅來實(shí)現(xiàn)銅顆粒的水輔助氧化再分散。該研究發(fā)表在《自然通訊》上。
研究人員發(fā)現(xiàn),負(fù)載在γ-Al2O3表面上的Cu納米顆粒可以在室溫下自發(fā)再分散。他們證實(shí),潮濕環(huán)境中載體表面的羥基化和Cu-OH物質(zhì)的形成是驅(qū)動Cu納米粒子在γ-Al2O3表面上RT再分散的關(guān)鍵因素。O2和H2O導(dǎo)致羥基化Cu物質(zhì)的形成,加速了Cu原子在γ-Al2O3表面上的擴(kuò)散。
此外,大多數(shù)載體表面,例如γ-Al2O3、SiO2和CeO2,??可以在潮濕氣氛中發(fā)生羥基化,形成豐富的表面OH基團(tuán),捕獲遷移的Cu物種。
氣態(tài)H2O的“推”(遷移)和“拉”(錨定)效應(yīng)促進(jìn)了室溫下Cu物質(zhì)從Cu納米粒子到Cu單原子的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變,從而增強(qiáng)了它們在反向水煤氣變換中的催化活性。RWGS)和一氧化碳優(yōu)先氧化(CO-PROX)反應(yīng)。
本研究強(qiáng)調(diào)了H2O在負(fù)載型金屬納米催化劑動態(tài)結(jié)構(gòu)演化中的重要作用,并開發(fā)了一種使用O2-H2O處理在室溫下再分散燒結(jié)銅基催化劑的簡單策略,避免了傳統(tǒng)方法的能耗高溫再生過程。
“水在多相催化中廣泛存在,水在負(fù)載型金屬納米催化劑動態(tài)結(jié)構(gòu)演化中的影響不容忽視。應(yīng)更加關(guān)注含水條件下可能發(fā)生的金屬再分散/燒結(jié)。”付教授說。
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